En primer término, se destaca el Retablo en honor a Santa Ana, fechado en 1503, magnífico exponente del gótico internacional; así como el Retablo de la Sagrada Familia, atribuido a Juan de Juni, y el retrato de Larreta realizado por Ignacio de Zuloaga, en París en 1912.

Los sillones fraileros donde pudieron haberse sentado Santa Teresa o Fray Luis de León, cobijaban a Larreta en su casa durante sus conversaciones con Leopoldo Lugones, Ricardo Rojas, Horacio Quiroga, Manuel Gálvez, Eduardo Mallea o Manuel Mujica Láinez, personalidades de la cultura y la política argentinas.

La colección reunida por el escritor se incrementó por medio de adquisiciones, donaciones y traslados de obra siguiendo el criterio de que se conservaran en el contexto original.

De esta manera, la sala dedicada a la imaginería española se instaló donde antiguamente estaba la biblioteca principal, denominada Alonso de Berruguete en honor al escultor español. En ella se albergaban los incunables reunidos por el escritor y hoy se exhiben una serie de tallas de estilos gótico, renacentista y barroco español.

La colección original se enriqueció en 1977 con el traslado de obras del Museo de Arte Hispanoamericano Isaac Fernández Blanco. De esta manera, se sumaron al patrimonio del Museo valiosas obras de Sánchez Coello y Pantoja de la Cruz y el Retablo de la infancia de Cristo, de autor anónimo. En total, más de treinta piezas entre pinturas, tallas y mobiliario se integraron perfectamente con la colección original.

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